Por el momento, no se ha informado la causa de su muerte.
Smith jugó cuatro de sus seis temporadas en la NFL con los 49ers, luego una con los Oakland Raiders y terminó su carrera con una temporada en la plantilla de los Dallas Cowboys.
Se convirtió en una figura dominante desde su llegada a la liga en 2011, tras ser seleccionado en la séptima posición del Draft de la NFL por los Niners.
Logró 14 capturas en su temporada de novato en 2011 y al año siguiente sumó 19.5, además de 66 tackles, lo que le valió ser elegido en el Primer Equipo All-Pro.
Sin embargo, las lesiones y las suspensiones marcaron sus siguientes tres temporadas. En 2014, Smith recibió una suspensión de nueve partidos por violar la política de abuso de sustancias de la liga, así como la política de conducta personal de la NFL.
Un año después, Smith fue suspendido toda la temporada tras ser arrestado por conducir bajo los efectos del alcohol en California, violando nuevamente la política de abuso de sustancias de la liga. La NFL fue más dura con Smith y le impuso una suspensión indefinida, ya que sus problemas fuera del campo continuaron, incluyendo un cargo por violencia doméstica, por el que se entregó a las autoridades.
Estuvo fuera de la NFL durante cuatro años, de 2016 a 2019, hasta que pudo regresar en 2020, cuando finalizó su carrera con los Dallas Cowboys, disputando los 16 partidos de la temporada.
Smith cerró su carrera con 228 tackles, 52.5 capturas, 10 pases desviados, cinco balones sueltos forzados, una intercepción y un touchdown.